Die Miniaturisierung elektrischer Schaltkreise führt aktuell zur Fertigung von Chips mit charakteristischen Strukturgr??en im Bereich weniger Nanometer. Darum ist es entscheidend, die physikalischen Gesetzm??igkeiten des Ladungstransports auf atomaren Skalen zu kennen, die durch die Quantenmechanik beschrieben werden. Einzelmolekülkontakte, bei denen einzelne Moleküle zwei metallische Elektroden verbinden, sind die kleinsten vorstellbaren funktionalen Bauelemente. Sie dienen darum als Modellsysteme, um unser quantenmechanisches Verst?ndnis von Nanostrukturen weiterzuentwickeln.

Für funktionale Bauelemente auf Basis einzelner Moleküle ist es wichtig, den Transport steuern zu k?nnen. Destruktive Quanteninterferenz in molekularen Verbindungen ist in diesem Zusammenhang ein Forschungsthema von gro?em Interesse. Die Elektronen werden dabei im Sinne des Wellen-Teilchen-Dualismus der Quantenmechanik als Wellen beschrieben. ?Selbst bei Raumtemperatur k?nnen die Leitwert?nderungen durch Quanteninterferenzen sehr gro? sein“, sagt Prof. Fabian Pauly, dessen Gruppe an der Universit?t Augsburg an der Theorie des Transports durch Nanostrukturen arbeitet. ?Die Abh?ngigkeit der destruktiven Quanteninterferenz von externen Kontrollparametern erm?glicht es, sie als ultrasensitiver Quantensensor zu verwenden.“

Neue experimentelle Methode zur Rekonstruktion des destruktiven Quanteninterferenzminimums

Theoretische Modelle sagen voraus, dass destruktive Interferenzen zu einer drastischen Verringerung des elektrischen Leitwertes führen k?nnen. Allerdings sind die theoretisch erwarteten Leitwert?nderungen um Gr??enordnungen gr??er als die experimentell beobachteten. ?Das Verst?ndnis dieser Diskrepanz ist von entscheidender Bedeutung, wenn wir Quanteninterferenz in Anwendungen nutzen wollen“, erkl?rt Pauly.

In der in Nature Communication erschienen Publikation hat die Theoriegruppe von Fabian Pauly (Universit?t Augsburg) mit experimentell arbeitenden Physikern unter der Leitung von Prof. Herre van der Zant (Technische Universit?t Delft, Niederlande) und Prof. Nicolas Agra?t (Autonome Universit?t Madrid, Spanien) sowie der Arbeitsgruppe des organischen Chemikers Prof. Marcel Mayor (Universit?t Basel, Schweiz) zusammengearbeitet. Die Experimentatoren haben eine neue experimentelle Methode zur Rekonstruktion des destruktiven Quanteninterferenzminimums im elektrischen Leitwertwert unter Verwendung der intrinsischen mechanoelektrischen Empfindlichkeit eines Naphthalenophan-Moleküls entwickelt.

Das Naphthalenophan wurde speziell für diese Untersuchungen von Marcel Mayor hergestellt. Es weist einen hohen Leitwert auf und erlaubt lediglich Verschiebungen der Naphthalin-Decks gegeneinander, wenn die Abst?nde zwischen den 伟德国际_伟德国际1946$娱乐app游戏lelektroden mechanisch manipuliert werden, w?hrend andere molekulare Freiheitsgrade unterdrückt sind. So konnte das Minimum aufgrund der destruktiven Quanteninterferenz zum ersten Mal bei Raumtemperatur genau untersucht werden, indem der elektrische Leitwert w?hrend der mechanischen Modulation des Elektrodenabstands gemessen wurde. Zus?tzlich zum elektrischen Leitwert wurde auch die Thermokraft (auch Seebeck-Koeffizient genannt) bestimmt.

Bedeutung thermischer Fluktuation

?Die neu entwickelten experimentellen Methoden erm?glichen einen bisher nicht dagewesenen Vergleich mit unseren theoretischen Modellen“, erkl?rt Matthias Blaschke, der in der Arbeitsgruppe von Prof. Pauly seine Doktorarbeit zu diesem Thema anfertigt und entscheidend zur Publikation beigetragen hat. ?Unsere Rechnungen erkl?ren die experimentellen Daten quantitativ und decken die Bedeutung thermischer Fluktuationen auf.“

Die beschriebene Forschung stellt eine wichtige Erkenntnis in Bezug auf den Ladungstransport auf atomaren und molekularen Skalen dar. Theoretische Modelle auf Basis der Dichtefunktionaltheorie haben bisher meist statische Geometrien verwendet, in denen thermische Fluktuationen ignoriert wurden. Verbesserte Rechnungen sollten diese zukünftig berücksichtigen. Auf Anwendungsebene erm?glicht das neue Grundlagenverst?ndnis langfristig voraussichtlich nanoskalige elektrische Bauelemente mit verbesserten Charakteristika auf Basis von Molekülen oder ultrasensitive mechanoelektrische Abstandssensoren, die quantenmechanische Interferenzen ausnutzen.

Zur Publikation

Sebastiaan van der Poel, Juan Hurtado-Gallego, Matthias Blaschke, Rubén López-Nebreda, Almudena Gallego, Marcel Mayor, Fabian Pauly, Herre S. J. van der Zant & Nicolás Agra?t, Mechanoelectric sensitivity reveals destructive quantum interference in single-molecule junctions. Nature Communications 15, 10097 (2024).

https://www.nature.com/articles/s41467-024-53825-x